Études informatiques et expérimentales de la propriété diélectrique géante des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 4638 (2023) Citer cet article

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Une méthode sol-gel modifiée a été utilisée pour produire avec succès des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 avec une permittivité diélectrique élevée. La permittivité diélectrique des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 atteint des valeurs supérieures à 104 à température ambiante et 1 kHz. De plus, ces céramiques présentent deux relaxations diélectriques induites thermiquement distinctes sur une large plage de températures. La tangente de perte est en effet petite, ~0,032–0,035. À basse température, la relaxation diélectrique a été attribuée à l'effet de lacune en oxygène, tandis qu'à haute température, elle a été attribuée aux effets de joint de grain et de contact échantillon-électrode. Nos calculs ont révélé que les ions Y et Na occupent probablement respectivement les sites Ca et Cu. En conséquence, d’autres phases liées au Cu, notamment CuO, ont été observées aux joints de grains. D'après notre analyse, il existe une compensation de charge entre les ions Na et Y dans Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12. De plus, les états Cu+ et Ti3+ observés dans notre étude XPS proviennent de la présence d’une lacune en oxygène dans le réseau. Enfin, la principale cause de l’énorme permittivité diélectrique des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 vient principalement de l’effet condensateur de la couche barrière interne.

Les gens dépendent fortement d’appareils électroniques hautes performances dans leur vie quotidienne. De nombreuses innovations électroniques ont donc été développées, depuis l'amélioration des propriétés électroniques des matériaux utilisés dans les composants essentiels jusqu'à la production d'appareils électroniques. Le point de vue le plus souvent exprimé est la volonté de réduire la taille des appareils tout en augmentant leurs performances1,2,3,4,5. Une autre perspective est la nécessité de réduire l’utilisation de composés dangereux dans les appareils électroniques5,6,7,8,9,10,11,12. Ces dernières années, les dispositifs de haute technologie, notamment ceux utilisés pour le stockage de l’énergie électrique, ont fait l’objet de nombreuses discussions1,2,3,4. Des études publiées précédemment ont indiqué que les performances des condensateurs sont améliorées puisque leur utilisation est essentielle pour le stockage temporaire d’électricité1,2,3,4,5. Les condensateurs céramiques sont largement utilisés comme composants essentiels dans divers appareils, tels que les cartes graphiques et la mémoire vive (RAM)13. Les propriétés diélectriques d’un matériau déterminent son adéquation à diverses applications, notamment pour les condensateurs. Les constantes diélectriques (ε′) et les tangentes de perte diélectrique (tan δ) sont des paramètres critiques indiquant les performances diélectriques des matériaux14. Intérêt récent pour le TiO2 co-dopé aux ions métalliques, le SnO2 co-dopé aux ions métalliques et les céramiques ACu3Ti4O12 (A=Ca, Cd, Na1/2Y1/2, Sm2/3, Y2/3) non dopées, monodopées et co-dopées. ont attiré l'attention des universitaires intéressés à étudier leurs propriétés structurelles et diélectriques1,2,3,4,5,6,15,16,17,18,19,20,21,22. Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 (NYCTO) est l’un des diélectriques céramiques les plus populaires étudiés ces dernières années18,19,20,22.

Pour les céramiques NYCTO, les deux domaines d’investigation les plus importants sont l’amélioration de ses propriétés diélectriques et l’étude des causes de sa réponse diélectrique colossale18,19,20,22. De manière générale, le ε′ élevé des céramiques NYCTO est intéressant. Selon le modèle de condensateur à couche barrière interne (IBLC), l’origine la plus largement reconnue du ε ′ élevé du NYCTO et des céramiques similaires est la polarisation interfaciale . Cela est dû à l’hétérogénéité de leur microstructure. Des méthodes technologiques avancées ont montré la présence de grains semi-conducteurs et de joints de grains isolants (GB) dans le NYCTO et les céramiques associées18,19,20,22,23,24. D'après leur échelle microscopique basée sur un modèle IBLC, le mécanisme de capacité de couche barrière à l'échelle nanométrique (NBLC) et l'impact des limites de domaine proviennent de défauts intrinsèques. Ils se sont avérés être à l’origine de la gigantesque réponse diélectrique du NYCTO25,26. Nos travaux antérieurs ont montré que les céramiques NYCTO produites par réaction à l'état solide (SSR) et frittées à 1 100 ° C pendant différentes durées atteignaient des valeurs ε 'élevées, 0, 13 - 2, 30 × 10 4, avec de faibles valeurs tanδ, 0, 030 - 0, 11118. Ahmad et Kotb ont signalé une température de frittage réduite grâce à l'utilisation du frittage au plasma étincelant (SP). Ils ont découvert un ε′ élevé d’environ 2,49×104 dans une céramique NYCTO frittée à 975 °C pendant 10 minutes. Néanmoins, son tanδ reste très élevé (~3,39)20. De plus, Kotb et Ahmad ont révélé qu'une valeur ε' de 4,50 × 103 et une tangente de perte de 0,055 peuvent être obtenues dans une céramique NYCTO produite à l'aide d'un SSR et frittée à l'air pendant 10 h à 1 050 °C19. Après le SSR, une valeur ε′ supérieure à 104 avec un tanδ inférieur à 0,10 a été obtenue en utilisant une température de frittage élevée (1 100 ° C). Des techniques chimiques humides, en particulier une technique sol-gel modifiée, ont été proposées comme méthodes de fabrication viables pour produire des céramiques diélectriques présentant des propriétés souhaitables via un frittage à basse température6,9,10,12. Bien que les propriétés diélectriques des céramiques ACu3Ti4O12 produites par une méthode chimique humide aient été largement documentées6,7,8,9,10,11,12, elles n'ont jamais été publiées pour le NYCTO. Dans quelques études du NYCTO, une décomposition mineure de phases supplémentaires a été observée dans les images SEM18,20,27. Cependant, XRD ne peut pas les identifier. Ces phases peuvent générer des valeurs ε' élevées avec de faibles valeurs tanδ dans NYCTO. En conséquence, une méthode sol-gel modifiée doit être utilisée pour préparer le NYCTO. Bien que des recherches sur les céramiques NYCTO18,19,20,22 aient été largement rapportées, seuls des résultats expérimentaux ont été présentés. Il est raisonnable de combiner des méthodes expérimentales et informatiques basées sur la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) pour mieux comprendre les propriétés électriques et diélectriques de cette céramique.